南京大學(xué)固體微結(jié)構(gòu)國家重點實驗室張勇、肖敏課題組與胡小鵬、祝世寧課題組與中國科技大學(xué)吳東教授合作，利用飛秒激光電疇擦除技術(shù)首次成功制備出三維非線性光子晶體，并演示了三維準(zhǔn)相位匹配的激光倍頻。相關(guān)成果近期以“Experimental demonstration of a three-dimensional lithium niobate nonlinear photonic crystal”為題，發(fā)表在Nature Photonics（doi： 10.1038/s41566-018-0240-2）上。

　　早在上個世紀(jì)八十年代初，南京大學(xué)研究組就采用晶體生長條紋技術(shù)生長出具有周期電疇結(jié)構(gòu)的鈮酸鋰晶體， 研制出一維光學(xué)超晶格（非線性光子晶體）， 實驗驗證了諾貝爾獎獲得者布洛姆勃根的準(zhǔn)相位匹配原理，產(chǎn)生重要的國際影響， 開啟了一維非線性光子晶體在激光變頻、量子光源等領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用。1998年二維非線性光子晶體的概念提出后，還是南京大學(xué)的研究組采用室溫極化技術(shù)研制出二維非線性光子晶體，并在不同結(jié)構(gòu)的二維非線光子晶體中首次觀察到了準(zhǔn)相位匹配增強(qiáng)的光的彈性散射、拉曼散射、非線性切倫科夫輻射、非線性泰堡效應(yīng)等一系列光學(xué)新效應(yīng)，也成功展示了二維非線性光子晶體在無透鏡量子鬼成像、非線性光束整形、光量子信息處理等方面許多新的應(yīng)用。在此基礎(chǔ)上研究人員也期待著能研制出三維非線性光子晶體，從中揭示更多的新奇效應(yīng)。然而，傳統(tǒng)制備技術(shù)，包括晶體生長技術(shù)、室溫電場極化技術(shù)等，都難以在晶體內(nèi)部實現(xiàn)三維電疇結(jié)構(gòu)的排列。制備三維非線性光子晶體成為近二十年非線性光學(xué)領(lǐng)域令人困惑的難題之一。

　　這次南京大學(xué)的研究團(tuán)隊與科大合作發(fā)展出一種全新的電疇控制技術(shù)：利用聚焦飛秒激光在鈮酸鋰晶體內(nèi)部實現(xiàn)鐵電疇（二階非線性光學(xué)系數(shù)）的定點擦除， 通過計算機(jī)控制的聚焦激光束三維直寫， 定點擦除鈮酸鋰晶體中部分區(qū)域的電疇，實現(xiàn)了二階非線性光學(xué)系數(shù)在三維空間的調(diào)制。與之前的兩種技術(shù)比較，這一方案不再拘泥于傳統(tǒng)技術(shù)力圖實現(xiàn)晶片面內(nèi)相鄰電疇的極化反向，而是利用激光束擦除或改變非線性系數(shù)的振幅，成功實現(xiàn)了三維非線性光子晶體的制備。南京大學(xué)研究團(tuán)隊與中國科技大學(xué)吳東教授合作，經(jīng)過兩年多時間的摸索，在鈮酸鋰晶體中成功制備出了四方結(jié)構(gòu)的三維非線性光子晶體，光子晶體的三維周期結(jié)構(gòu)參數(shù)為3 μm （x） × 3 μm （y） × 11 μm （z）。作者在實驗上觀察到了預(yù)期的三維準(zhǔn)相位匹配倍頻效應(yīng)，100μm光程的共線倍頻轉(zhuǎn)換效率達(dá)到了10-4， 該值與理論估算相一致。三維非線性光子晶體研制成功為研究三維空間的非線性光學(xué)和量子光學(xué)研究提供了一種新材料， 也為三維微納光子器件的發(fā)展提供了支撐。實際上三維非線性光子晶體中調(diào)制的不僅有二階非線性光學(xué)系數(shù)，由于鐵電晶體中壓電系數(shù)、電光系數(shù)、熱電系數(shù)等所有奇數(shù)階物性張量都是隨電疇調(diào)制的，也形成了三維空間分布，可以預(yù)見，更多的新的光、聲及其耦合效應(yīng)將會從這種新材料中被陸續(xù)揭示出來。在同一期的《Nature Photonics》上還刊登了由澳大利亞國立大學(xué)與山東大學(xué)等研究組合作完成的有關(guān)BaCaTiO晶體中三維非線性光子晶體的工作，可以預(yù)見二篇論文同期刊出將會引起人們對三維光子晶體更廣泛的關(guān)注。

圖1. （a） 三維非線性光子晶體；（b） 三維準(zhǔn)相位匹配倍頻

　　南京大學(xué)為論文第一單位，南京大學(xué)魏敦釗博士、王慧君同學(xué)、胡小鵬副教授和中國科技大學(xué)汪超煒同學(xué)為共同第一作者，通訊作者為張勇教授，吳東教授，祝世寧教授和肖敏教授。該項研究工作得到了科技部國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金、固體微結(jié)構(gòu)物理國家重點實驗室和人工微結(jié)構(gòu)科學(xué)與技術(shù)協(xié)同創(chuàng)新中心的支持。